Fundada en 1975 por Alberto Casares en la Ciudad de Buenos Aires, tuvo sus orígenes en un pequeño local de la Galería Bond Street (Av. Santa Fe 1670), donde comenzó a introducirse en el mundo del libro antiguo, agotado, raro y difícil de conseguir, lo que con el tiempo se convirtió en una de sus principales características. En 1976 se trasladó a un local en la calle Arenales 1723 en el que, entre otros acontecimientos, Jorge Luis Borges se despidió de Buenos Aires y de su amigo Adolfo Bioy Casares —el 27 de noviembre de 1985— en una exposición de sus primeras ediciones organizada por Alberto Casares; y Adolfo Bioy Casares presentó su libro “Aventuras de un fotógrafo en el Plata”, en octubre de ese mismo año. La librería permaneció allí hasta 1986, año en el que, dado su crecimiento, se mudó a otro local más amplio, a pocos metros de distancia (Arenales 1739) donde, Adolfo Bioy Casares presentó su libro “Historias desaforadas” —el 18 diciembre de 1986—. En 1989 se instaló en forma definitiva en su actual sede de Suipacha 521. Entre 1999 y 2000, tuvo una sucursal en la Galería Alvear (Av. Alvear 1761).

Con el correr de los años la Librería Alberto Casares se convirtió en un espacio de referencia bibliográfica para escritores, coleccionistas e investigadores, de la Argentina y de distintas partes del mundo.

Su fundador, Alberto Casares, librero y editor, trabajó entre 1966 y 1975 como gerente editorial de Ediciones Carlos Lohlé; y de manera independiente realizó varias ediciones de libros y plaquettes, entre las cuales se destaca la única edición facsimilar de “Fervor de Buenos Aires”, primer libro de Jorge Luis Borges. Por otra parte, dirigió la colección “Memoria Argentina”, de Emecé Editores, en la que reeditó obras de literatura e historia argentina que se encontraban agotadas. Realizó conferencias y presentaciones de libros y participó en gran cantidad de ferias y exposiciones, tanto de libros antiguos como modernos.

En el año 2000, junto a un grupo de libreros anticuarios, refundó la Asociación de Libreros Anticuarios de Argentina (ALADA) —fundada originalmente en 1952—, entidad que presidió desde ese momento hasta el 2017.

Actualmente la librería es atendida por Francisco, Juan Pablo y Patricia Casares.